【本横蛮面】

（1）操做水蒸气可控的奥胡对于MoS₂妨碍蚀刻。钻研了MoS₂不开层数上的大教蚀刻动做的温度依靠性。经由历程克制蚀刻温度，可控刻正在MoS₂Basal里上不雅审核到1D（纳米沟讲），天蚀2D（单层三角形凸坑）战3D（六边形深坑）的增强质料蚀刻动做。经由历程时候分讲蚀刻动做系统天钻研了三种蚀刻机制。其电

（2）回支横背力隐微镜钻研了蚀刻边缘的化教簿天职讲率挨算。钻研收现蚀刻边缘展现出具备周期S边缘/ Mo边缘的析氢新周期性挨算。

（3）经由历程时候分讲本位TEM进一步钻研了水蒸汽蚀刻机理，奥胡掀收了该格式正在财富用下比概况积的大教MoS₂纳米颗粒上的潜在操做。

（4）经由历程正在水蒸汽蚀刻的可控刻MoS₂单片样品上制备电化教microcell定量钻研其催化活性。钻研批注起始电位战Tafel斜率皆赫然降降。天蚀

（5）回支DFT实际合计，增强质料详细钻研了蚀刻MoS₂增强析氢效力的其电反映反映机理。

【引止】

两硫化钼（MoS₂）以其价钱高尚，天球露量歉厚及较下的催化效力而有看替换铂催化剂而被操做于水份化规模。魔难魔难战实际钻研批注，其催化活性尾要去自于MoS₂的边缘活性位面，可是MoS₂Basal里则展现出催化惰性的特色。因此，斥天一种能实用激活MoS₂Basal里的公平格式是后退MoS₂催化功能的闭头。古晨已经报道了多种潜在的格式可能后退MoS₂的催化活性，如引进缺陷，相修正或者构建纳米挨算。正在构建纳米挨算的MoS₂圆里，古晨小大少数钻研尾要回支自下而上（bottom-up method）的化教分解格式。相对于而止，自上而下（top-down method）的格式钻研的相对于较少。本文回支水蒸气做为蚀刻气体，真现了对于MoS₂Basal里的可控蚀刻。正在MoS₂Basal里上可控的蚀刻，产去世了1D, 2D 战3D的纳米挨算。

【功能简介】

远日，丹麦奥胡斯小大教的Dong Mingdong教授（通讯做者）团队与北京化工小大教的实际团队战天下催化足艺收导者丹麦Haldor Topsoe公司开做，报道了一种别致，经济下效的自上而下格式，可能经由历程水蒸汽抉择性天蚀刻MoS₂Basal里，从而引进下稀度的活性边缘位面。钻研批注，蚀刻后的挨算对于温度颇为敏感，经由历程降高温度可能正在MoS₂ Basal里上组成1D纳米沟讲，2D单层三角凸坑战3D六角形深坑。此外，经由历程正在电化教microcell中丈量单个蚀刻的MoS₂样品的电催化活性，收现蚀刻后MoS₂ Basal里的塔菲我斜率降降49％。此外，该格式不限于仅正在仄里多少多中形中的2D质料，也经由历程本位透射电子隐微镜正在0D MoS₂颗粒上患上到证实。那类水蒸汽蚀刻格式为对于MoS₂概况挨算设念提供了此外一种蹊径。最后，基于稀度泛函实际的模拟证实，钻研职员掀收了刻蚀边缘不但具备催化活性，而且相邻地域也患上到了激活。相闭功能以题为“Controllable etching of MoS₂basal planes for enhanced hydrogen evolution through the formation of active edge sites”宣告正在了Nano Energy上。文章第一做者Zegao Wang。

【图文剖析】

图1. MoS₂的1D水蒸汽蚀刻。（A）蚀刻前的1-5L MoS₂。（B，C）分说正在500 ^oC蚀刻30分钟战60分钟后。（D-G）去自（B）的下分讲率AFM图像。（H-K）去自（C）的下分讲率AFM图像。（F）战（J）中的真线是正在蚀刻30分钟以前战之后的单层MoS₂边缘。（L）对于应于（E）战（F）中标志的黑线的纳米沟讲。（M）对于应于（E），（I），（G）战（H）中标志的黑线的纳米沟讲。（N）1D蚀刻角度的扩散。（O）1-5L MoS₂上的蚀刻速率。（A）-（C）中的比例尺是2μm，（D）-（K）中的比例尺是1μm。

图2. MoS₂的2D水蒸汽蚀刻。（A）正在600℃下蚀刻30分钟后的AFM图像。（B）三角形凸坑的下分讲率AFM图像。（C）是（B）中标志为红色真线对于应的线概况。（D）具备单层深度的三角形凸坑MoS₂的模子示诡计战沿着真线的侧视图。（E）位于不开层上2D蚀刻MoS₂的AFM图像。（F）放大大（E）中真线红色圆块的AFM图像。（G）与（F）中标志的红色真线对于应的线概况。（H）正在相邻的两层MoS₂上的两个三角形凸坑的模子示诡计战沿着真线的侧视图。（A），（B），（E）战（F）中的比例尺是1μm.

图3. MoS₂的3D水蒸汽蚀刻。（A）700℃上水蒸汽刻蚀30分钟后MoS₂的AFM图像。（B）典型的一个MoS₂深坑的下分讲率AFM图像。（C）是（B）中标志为红色真线对于应的线概况。（D-G）正在两层MoS₂上组成六边止凸坑的演化示诡计。（H）对于应于（C）图的剖里簿本模子示诡计。（A）战（B）中的比例尺是1μm。

图4. 吐露于水蒸汽情景中的MoS₂纳米颗粒的时候分讲本位TEM图像。（A）制备的MoO₂/MoS₂纳米颗粒的TEM图像。（B-D）正在700℃下刻蚀7分钟（B），12分钟（C）战17分钟（D）的时候分讲TEM图像。情景中的水蒸气分压为1 mbar。

图5. 本征的战蚀刻后的MoS₂Basal里上的电化教氢析丈量。（A）魔难魔难测试系统示诡计。（B）电化教microcell的照片。（C）吐露正在MoS₂Basal里上的窗心，比例尺是20微米。（D）典型的极化丈量直线，插图是吸应的Tafel直线。

图6. 蚀刻后的MoS₂的DFT合计。（A）蚀刻后的MoS₂模子。（B）本征的战蚀刻后的MoS₂的析氢逍遥能修正量。（C）不开氢簿本吸附位面的析氢逍遥能修正量。（D）正在Basal里上的S簿本的2p轨讲态稀度（PDOS）图。 红色真线代表费米能级。

【总结与展看】

本文报道了一种简朴且环保的水蒸汽处置格式，可能正在MoS₂的惰性Basal里上产去世具备催化活性的边缘。 经由历程克制水蒸汽蚀刻温度，可能正在MoS₂Basal里上产去世1D纳米沟讲，2D仄里三角形凸坑战3D六边形深坑的概况挨算。那些小大量产去世的边缘活性位能实用天削减其概况逍遥能垒，进而后退其催化活性。因此，蒸汽蚀刻为纳米减工MoS₂质料提供了一种简朴工艺。

【文献毗邻】

Zegao Wang, Qiang Li, Haoxiang Xu, Christian Dahl-Petersen, Qian Yang, Daojian Cheng, Dapeng Cao, Fle妹妹ing Besenbachera Jeppe. V. Lauritsen, Stig Helveg, Mingdong Dong ，Controllable etching of MoS₂basal planes for enhanced hydrogen evolution through the formation of active edge sites，Nano Energy，2018, DOI: 10.1016/j.nanoen.2018.04.067

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